Multiphasic eulerian modeling of the thermite combustion applied to Al/CuO
Modélisation eulérienne multiphasique de la combustion de thermites appliquée au couple Al/CuO
Résumé
The emergence of the energetic material known as thermite in the 1990s, composed of a metal and a metal oxide generally in the form of a particulate mixture, partly thanks to the development of micro and nanotechnologies, naturally motivated intensive research efforts in order to be able to predict their combustion behavior from numerical simulations and thus be able to integrate them safely and at reduced cost into industrial products. This is a particularly difficult task both from an experimental and theoretical perspective, since the combustion of these energetic materials involves a variety of intrinsically related mechanisms acting on very different time (ms - s) and space (nm - mm) scales. Most of the work known to date focused on the phenomenological understanding of combustion properties based on experimental observations, and very few of them have focused on modeling thermite combustion. The very few models developed in academic contexts are limited to the consideration of a limited number of physical mechanisms present during combustion, with progress variables and/or global kinetics of the reaction, which cannot therefore be generalized to all types of thermites. The thesis work has therefore focused on a double objective: First, to develop a new generation of model based on a structure enable to integrate all the identified physical mechanisms occurring during the thermite combustion in order to, ultimately, make them predictive and generalizable to any type of thermite with particulate geometry, based on the main thermites properties: particle size, mixture richness, powder compaction and the aluminum particle purity (which are partly naturally oxidized during their manufacture). Second, to study the results of the simulations based one these models to better understand certain phenomena present during the combustion which can not be provided by experimental procedures. Although the work was developed for an Al/CuO type thermite, the proposed approach can be generalized to any type of thermite composition modulating some laws and parameters. Two workstream defines the thesis work: 1) First, the development of a so-called "0D" model which takes into account all the mechanisms specific to thermite combustion: phase change, transfers of chemical species and energy, chemical reactions in the condensed and gaseous phase, etc. This model, based on an N-Euler mathematical approach, considers a volume occupied by three distinct phases: a gaseous phase and two particulate phases representing respectively the gas, the aluminum particles and the copper oxide particles. The different transfers of energy and species are then evaluated by kinetic laws and embodied in the mass, energy and species balance equations, and averaged over the considered volume for each phase. These balance equations are then integrated over time to obtain the temporal evolution of the different quantities of interest. The simulation of the model results underline the competition of the surface and volumetric mechanisms according to the size of the particles and agree qualitatively with the experimental data thus validating the relevance of the model. 2) The development of a so-called "1D" model integrating this time the dimensional aspect of the propagation of the reaction front. The considered balance equations relate this time to the conservation of mass, momentum, species, energy and number of particles and take into account dimensional terms: advection, diffusion, pressure, Archimedes force, as well as frictional forces between phases. The results of the 1D model enable the evaluation of the flame speed and met the objective set for this thesis.
L'émergence des matériaux dits thermites, composés d'un métal et d'un oxyde métallique généralement sous la forme d'un mélange de particules, dans les années 1990 en partie grâce au développement des micro et nanotechnologies, a naturellement motivé des efforts de recherche intensifs afin d'être capable de prédire leur combustion à partir de simulations numériques et pouvoir ainsi les intégrer sereinement et à coût réduit dans des produits industriels. C'est une tâche particulièrement difficile à la fois d'un point de vu expérimental et théorique car la combustion de ces matériaux énergétiques met en œuvre une variété de mécanismes intrinsèquement liés et agissant à des échelles de temps (ms - s) et d'espace très variés (nm - mm). La plupart des travaux connus à ce jour portent sur la compréhension phénoménologique des propriétés de combustion à partir d'observations expérimentales, mais très peu d'entre eux se sont intéressés à la modélisation de la combustion des thermites. Les rares modèles développés dans des contextes académiques se sont limités à la considération d'un nombre de mécanismes physiques présents lors de la combustion, avec des variables d'avancement et/ou cinétiques globales de la réaction, ne pouvant donc pas être généralisable à tout type de thermite. Les travaux de thèse se sont donc orientés vers un double objectif: D'une part, développer une nouvelle génération de modèles basée sur une structure capable d'intégrer l'ensemble des mécanismes présents lors de la combustion de thermite afin de les rendre in fine prédictifs et généralisables à tout type de thermite à géométrie particulaire, en fonction de la taille des particules, de la richesse du mélange, de la compaction de la poudre et de la pureté des particules d'aluminium (qui sont partiellement oxydées lors de leur fabrication). D'autre part, étudier les résultats des simulations réalisées sur la base de ces modèles pour mieux comprendre certains phénomènes présents lors de la combustion qui ne sont pas observables à partir d'expériences. Bien que les travaux ont été développés pour une thermite de type Al/CuO, l'approche proposée est généralisable à tout type de composition thermite modulants quelques lois et paramètres. La thèse s'est structurée selon deux axes de travail principaux. 1) Le développement tout d'abord d'un modèle dit "0D" qui tient compte de l'ensemble des mécanismes spécifiques à la combustion de thermite : changement de phase, transferts d'espèces chimiques et d'énergie, réactions chimiques, etc. Ce modèle, basé sur une approche mathématique N-Euler considère un volume occupé par trois phases distinctes : une phase gazeuse et deux phase particulaires représentant respectivement le gaz, les particules d'aluminium et les particules d'oxyde de cuivre. Les différents transferts d'énergie et d'espèces sont alors évalués par des lois cinétiques et incorporés dans les équations bilan de masse, d'énergie et d'espèces dont les grandeurs sont moyennées sur le volume considéré pour chacune des phases. Ces équations bilans sont ensuite intégrées dans le temps permettant d'obtenir l'évolution temporelle des différentes grandeurs d'intérêt. Les résultats des simulations du modèle soulignent la compétition des mécanismes surfaciques et volumiques en fonction de la taille des particules et concordent qualitativement aux données expérimentales validant ainsi la pertinence du modèle. 2) Le développement d'un modèle dit "1D" intégrant cette fois-ci l'aspect dimensionnel de la propagation du front de réaction. Les équations bilans considérées portent cette fois-ci sur la conservation de la masse, de la quantité de mouvement, des espèces, de l'énergie et du nombre de particules et tiennent compte de termes dimensionnels : advection, diffusion, pression, force d'Archimède, ou encore forces relatives aux frottements entre les phases. Les résultats du modèle 1D permettent l'évaluation de la vitesse de flamme et répondent à l'objectif fixé pour cette thèse.
| Origine | Version validée par le jury (STAR) |
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